Direkte Strukturierung organischer Leiter auf gestrickten Textilien für lange Zeit

Scientific Reports Band 5, Artikelnummer: 15003 (2015) Diesen Artikel zitieren

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Tragbare Sensoren erhalten große Aufmerksamkeit, da sie das Potenzial haben, zu einem wichtigen technologischen Werkzeug für das Gesundheitswesen zu werden. Damit dieses Potenzial zum Tragen kommt, müssen neue elektroaktive Materialien mit hoher Leistung in Textilien integriert werden. Hier stellen wir eine einfache und zuverlässige Technik vor, die die Strukturierung leitfähiger Polymere auf Textilien ermöglicht. Mit dieser Technik hergestellte Elektroden zeigten einen niederohmigen Kontakt mit der menschlichen Haut, waren in der Lage, hochwertige Elektrokardiogramme im Ruhezustand aufzuzeichnen und die Herzfrequenz zu bestimmen, selbst wenn der Träger in Bewegung war. Diese Arbeit ebnet den Weg zu nicht wahrnehmbaren elektrophysiologischen Sensoren für die Überwachung der menschlichen Gesundheit.

Textilbasierte Gesundheitsüberwachungsgeräte stoßen bei Verbraucher- und medizinischen Anwendungen auf großes Interesse1,2,3,4,5,6, wo sie zur Überwachung von Parametern wie Blutdruck7 und Herzrhythmus5,6 eingesetzt werden. Der Hauptvorteil von Textilien als Substrate für biomedizinische Geräte ergibt sich aus der Tatsache, dass sie auf nicht-invasive Weise einen konformen Kontakt mit dem menschlichen Körper herstellen und aufrechterhalten1,2,3. Tatsächlich wurden mit Sensoren ausgestattete Hemden1,4, Handschuhe8 und Armbänder3 verwendet, um das Potenzial dieser Technologie zu demonstrieren. Es besteht ein zunehmendes Interesse an der Entwicklung von Elektrokardiographie-Elektroden (EKG), bei denen Textilien den konformen Hautkontakt ermöglichen können, der für die genaue Erkennung der kleinen elektrophysiologischen Signale des Herzens erforderlich ist4,5,9,10. Tragbare EKG-Elektroden können die Fernüberwachung gefährdeter Personen ermöglichen, den Beginn einer Herzerkrankung melden und dabei helfen, die körperliche Aktivität während des Trainings zu überwachen11. Trotz des großen Interesses an Hautelektroden wird die Strukturierung leitender Materialien auf dehnbaren Stoffen durch deren dreidimensionale Beschaffenheit erschwert, was die Anwendung herkömmlicher Strukturierungsverfahren erschwert1,12,13,14. Die Wahl der Musterübertragungstechnik wird durch die Art und Struktur des Textils bestimmt. Die Garne in Web- und Vliesstoffen sind zu einem dichten Netz verflochten, wodurch sehr flache, aber meist nicht dehnbare Strukturen entstehen15. Die Fasern in gestrickten Textilien sind in einer Schlangenform angeordnet, die durch die Anwendung einer mechanischen Kraft auf das Gestrick verändert werden kann, wodurch das Design variiert wird. Solche wellenförmigen Fasern imitieren ein mechanisches Federdesign und verleihen dem Textil eine beträchtliche Widerstandskraft, wenn sich seine Form ändert. Normalerweise kann die direkte Musterübertragung auf dünne gewebte und nicht gewebte Textilien erfolgen, während Stickereien und Stricken zum Mustern dicker und strukturierter Textilien verwendet werden.

Mikrokontakt-, Tintenstrahl- und Siebdruck können zur Herstellung leitfähiger Muster auf Textilien verwendet werden16,12. Daher kann die kontrollierte Übertragung eines Musters mit diesen Techniken auf dicke Strickstoffe behindert werden. Die leitfähigen Materialien müssen nicht nur auf der Oberfläche der Strickstruktur, sondern auch im Inneren aufgetragen werden, um während der mechanischen Verformung einen kontinuierlichen Kontakt zwischen den Garnen zu gewährleisten. Mikrokontakt- und Tintenstrahldruck ermöglichen die direkte Musterübertragung, die normalerweise auf dünnen Textilien erfolgt, da jeweils eine kleine Menge Tinte übertragen werden kann. Die Beschichtung erfolgt nur auf der obersten Schicht des Textils, die Leitfähigkeit des Musters bleibt jedoch auch unter Dehnung erhalten. Beim Siebdruck werden Zusatzstoffe verwendet, um die Ausbreitung der Tinte (z. B. Silberpaste) zu verringern und die räumliche Auflösung zu verbessern17,18. Auch die Viskosität von Tintenstrahldrucktinten muss auf die Druckbarkeit abgestimmt sein19. Daher wirkt sich die Tintenoptimierung sowohl beim Sieb- als auch beim Tintenstrahldruck negativ auf die endgültige Leitfähigkeit aus.

Beim Sticken und Stricken werden einzelne Fasern verwendet und anschließend in die Struktur des Textils eingebracht14,20,21,22. Dünne Drähte aus Edelstahl, Kupfer oder anderen Metallen werden verwendet, um durch Stickerei leitfähige Muster auf Textilien aufzunähen. Bei diesen Verfahren wird eine große Menge an Drähten benötigt, um ein Muster zu erzeugen. Normalerweise werden solche Techniken weitgehend in der Textilindustrie integriert, um Verbindungen zwischen Sensoren und elektronischen Ausgabesystemen herzustellen. Darüber hinaus können organische elektronische Materialien auch durch Die-Coating aufgebracht werden, wobei die Faser beschichtet wird, indem sie durch eine mit einem leitenden Material gefüllte Düse läuft und dann während der Textilherstellung gewebt oder gestrickt wird. Beispiele für diesen Ansatz sind großflächige Berührungssensoren14, elektrische Verdrahtungskomponenten13 und organische elektrochemische Transistoren15 unter Verwendung organischer leitender Materialien wie Poly(3,4-ethylendioxythiophen):Poly(styrolsulfonat) (PEDOT:PSS). Elektroden aus PEDOT:PSS wurden erfolgreich in Hautanwendungen eingesetzt, was ihre hohe Leistung im Vergleich zu kommerziellen Elektroden unterstreicht. Aufgrund seiner nachgewiesenen Biokompatibilität wurde das Material in In-vivo-Studien eingesetzt und konnte nachweislich die elektrische Impedanz gegenüber klassischen Elektroden verringern23. Am wichtigsten ist, dass dieses im Handel erhältliche Polymer leicht modifiziert werden kann, ohne seine Praktikabilität zu beeinträchtigen. Die rheologischen Eigenschaften von PEDOT machen es attraktiv für die direkte Integration in Textilien. Eine zentrale Herausforderung bei der Entwicklung biomedizinischer Geräte auf Textilien ist daher die Entwicklung einfacher Mustertechniken, die es ermöglichen, leitende biokompatible Materialien nur auf einem gewünschten Bereich aufzubringen, ohne dass Schneiden und Nähen oder Zusatzstoffe, die die Leitfähigkeit beeinflussen, erforderlich sind.

In dieser Arbeit berichten wir über einen einfachen und zuverlässigen Herstellungsprozess, der die Musterung leitender Polymere auf dicken gestrickten Textilien ermöglicht und so tragbare und konforme elektronische Geräte für die Gesundheitsüberwachung ergibt. Wir haben diesen Prozess auf die Herstellung von Hautelektroden unter Verwendung des kommerziell erhältlichen hochleitfähigen Polymers PEDOT:PSS und eines ionischen Flüssigkeitsgels angewendet, das einen besseren Hautkontakt fördert. Wir haben die Leistung dieser Geräte in elektrophysiologischen Aufzeichnungen eines menschlichen Herzens bewertet. Die Messungen zeigten, dass die Textilelektroden einen niederohmigen Kontakt mit der Haut herstellen und das elektrophysiologische Signal auch bei Bewegung mit hoher Genauigkeit erfassen können. Diese Ergebnisse ebnen den Weg für die einfache Herstellung verschiedener biomedizinischer Geräte auf Textilien.

Die Technik wurde vom japanischen Kimono-Färbeverfahren (der Yuzen-Methode) inspiriert. Bei dieser Methode wird zunächst eine Reispaste auf die Textiloberfläche aufgetragen, um eine Schablone zu bilden. Der Farbstoff wird anschließend aufgetragen und bedeckt nur die Bereiche, die frei von Reispaste sind, die anschließend in Wasser entfernt wird, was zu den präzisen und schönen Mustern eines Kimonos führt. In Abb. 1 zeigen wir die Anpassung dieser Technik an die Musterung von PEDOT:PSS auf Textilien. Wir verwendeten Polydimethylsiloxan (PDMS) als Schablone aufgrund seiner hydrophoben Natur, die die wässrige PEDOT:PSS-Lösung einschließen kann, sowie aufgrund seiner mechanischen Eigenschaften, die gut zur weichen und dehnbaren Struktur gestrickter Textilien passen. Der Strukturierungsprozess begann mit der Herstellung eines Negativmasters aus einem Polyimidfilm (PI), auf den mit einer Laserschneidmaschine der Umriss des gewünschten Musters eingraviert wurde. Anschließend wurde PDMS durch Schleuderbeschichtung auf diesen Master aufgetragen (Schritt 1). Anschließend wurde das Textil auf den PI-Master gelegt und das PDMS nach und nach in das Textil übertragen (Schritt 2). Durch Anpassen der PDMS-Viskosität (unter Verwendung unterschiedlicher Mengen des Härters) und der Dicke (unter Verwendung unterschiedlicher Schleuderbeschichtungsgeschwindigkeiten) ist es möglich, die Diffusion in das Textil zu steuern und das Masterdesign zu reproduzieren. Ein kurzes thermisches Tempern wurde verwendet, um das PDMS auszuhärten und den Übertragungsschritt abzuschließen. Anschließend wurde der PI-Master von der Textiloberfläche delaminiert. Abschließend wurde die leitfähige Polymerlösung mit einem Pinsel auf das Textil aufgetragen und zum Trocknen eingebrannt (Schritt 3). Im Gegensatz zur Yuzen-Methode, bei der die Reispaste entfernt wird, verbleibt die PDMS-Schablone nach dem Strukturierungsprozess im Textil und kann zum Strukturieren weiterer Schichten verwendet werden (siehe unten). Typische Musterungsergebnisse sind in Abb. 2 zu sehen. Das in dieser Studie verwendete Textil war ein gestricktes Polyester mit einer Dicke von 300 μm und einer Dehnbarkeit von bis zu 50 % (in Strickrichtung). Ein Blumenmuster mit regelmäßig beabstandeten gekrümmten Merkmalen und ein Testmuster aus Linien und Zwischenräumen sind in Abb. 2a bzw. b dargestellt. Daraus ist ersichtlich, dass die Auflösung größer als 1 mm ist, was für Hautelektroden ausreichend ist. Darüber hinaus wird die Musterung auf verschiedenen Textilien in Suppl gezeigt. Abb. S1. Diese Ergebnisse zeigen, dass die Musterung von Strukturen bis zu einer Größe von 0,5 mm auf dicht gewebten Textilien möglich ist. Der Schichtwiderstand der gemusterten PEDOT:PSS-Streifen betrug 230 Ω/sq. Dieser Wert entsprach dem eines tauchbeschichteten Textils, was zeigt, dass der Strukturierungsprozess keinen Einfluss auf die elektrischen Eigenschaften des leitenden Polymers hat.

Prozessablauf für die Musterung von PEDOT:PSS auf Textilien, inspiriert von der japanischen Kimono-Färbemethode.

PDMS wird zunächst auf einem Polyimid-Master abgeschieden, der den Umriss des gewünschten Musters definiert. Das Textil wird dann auf die Polyimidfolie gelegt und das PDMS wird nach und nach in die Masse des Textils übertragen. Nach einer kurzen thermischen Temperung wird die PEDOT:PSS-Lösung mit einem Pinsel auf den ungeschützten Bereich des Textils aufgetragen und getrocknet.

Musterergebnisse.

(a) Blumenmuster von PEDOT:PSS auf einem Textil (in Dunkelblau) und (b) ein „Linien und Räume“-Testmuster mit Linien von 1, 2,5, 3 und 4 mm Breite, mit einer vergrößerten Ansicht der 1 und 2,5 mm Linien. (c) Foto eines Textilarmbandes mit einer PEDOT:PSS-Elektrode. Die Elektrode hat eine Fläche von 1 cm2 und ist außerdem mit einem ionischen Flüssigkeitsgel (IL) beschichtet, angezeigt durch den Pfeil PEDOT/PSS + IL-Gel. Ein Verbindungspad ist ebenfalls sichtbar und wird durch den PEDOT:PSS-Pfeil angezeigt. (d) Impedanzspektren einer Textil- und einer medizinischen Elektrode mit ähnlicher Fläche, gemessen im Frequenzbereich von 1 Hz bis 1 kHz bei Hautkontakt von drei verschiedenen Freiwilligen (Mittelwert (gerade Linie) und Standardabweichung (Konfidenzbereich)).

Nach dem beschriebenen Herstellungsprozess wurden 1 cm2 große PEDOT:PSS-Elektroden auf gestricktem Polyester gemustert. Abb. 2c zeigt den endgültigen Aufbau einer auf dem Polyesterarmband integrierten Elektrode. Auf die Abscheidung des PEDOT:PSS kann die Abscheidung weiterer Schichten folgen, die ebenfalls mit der PDMS-Schablone strukturiert werden. In diesem speziellen Fall haben wir ein ionisches Flüssigkeitsgel (IL) hinzugefügt, da diese Materialien bekanntermaßen dazu beitragen, Hautkontakte mit niedriger Impedanz herzustellen24. Durch Zugabe von etwa 45 μl/cm2 der IL-Gelformulierung wurde eine Musterung nur auf der aktiven Fläche der Elektrode erreicht. Das Armband mit der PEDOT:PSS/IL-Gelelektrode wurde um den Arm eines Freiwilligen gewickelt und die Hautimpedanz wurde gemessen und mit der einer Hydrogel-unterstützten medizinischen Ag/AgCl-Elektrode mit einer ähnlichen aktiven Fläche verglichen. Die Messungen wurden an drei verschiedenen Freiwilligen kurz hintereinander am selben Ort durchgeführt. Die in Abb. 2d dargestellten Ergebnisse folgen dem typischen Trend der auf der Haut gemessenen elektrischen Impedanz24 und berücksichtigen die Schwankungen des Hautzustands je nach Proband, dargestellt durch den Konfidenzbereich der mittleren Impedanzkurve. Sie zeigen eine niedrigere Impedanz der Textilelektrode (2,5-mal niedriger bei 10 Hz) und ebnen damit den Weg für Anwendungen in der kutanen Elektrophysiologie.

Das Potenzial der textilen Elektroden im biomedizinischen Monitoring wurde anhand von Elektrokardiographie-Aufzeichnungen beurteilt. Das EKG ist ein gängiges Diagnoseverfahren in der Klinik und wird auch zur Überwachung der Herzfrequenz während des Trainings eingesetzt. EKG-Messungen unter dynamischen Bedingungen werden üblicherweise mit auf der Brust platzierten Elektroden durchgeführt, um Bewegungsartefakte zu reduzieren. Um die Leistung der Textilelektroden in einer tragbaren Konfiguration zu bewerten, verwendeten wir die Extremitätenableitung II-Konfiguration (eine Elektrode wurde am rechten Handgelenk und eine zweite am linken Knöchel getragen)25 und führten Messungen an Freiwilligen in Ruhe und in verschiedenen Zuständen durch Bewegung hintereinander während 3 Stunden. In dieser Studie wurden zum Vergleich herkömmliche medizinische Elektroden neben textilen Elektroden platziert. Die Ergebnisse sind in Abb. 3 dargestellt. Während einer ersten Messung saß der Proband in Ruhe, um Muskelbewegungen und Atemartefakte zu reduzieren. Diese Position ermöglicht qualitativ hochwertige Aufnahmen, die zur Erkennung von Herzfunktionsanomalien verwendet werden können. Sowohl die textilen als auch die medizinischen Elektroden zeigen die typische Wellenform der Herzaktivität mit ähnlichen Amplituden (Abb. 3a). Hochauflösende PQRST-Komplexe, die den verschiedenen Phasen der Polarisation und Depolarisation von Herzzellen entsprechen, können mit beiden Elektroden deutlich nachgewiesen werden. Um die von Textilelektroden aufgezeichnete Signalqualität mit der von medizinischen Elektroden zu vergleichen, wurden SNR-Werte nach Filterung im Frequenzband von 0,5 Hz bis 40 Hz (typischerweise bei der ambulanten Patientenüberwachung verwendet) berechnet. Ein Merkmalserkennungsprogramm isolierte zunächst jeden PQRST-Komplex und ermittelte dann den Crest-Faktor oder das Peak-to-RMS-Verhältnis, das das Verhältnis zwischen der Amplitude des R-Peaks26 (das ist der Peak mit der höchsten Amplitude) und dem RMS-Wert von ist das Signal im gesamten Komplex. Der SNR-Wert wird über 25 verschiedene Komplexe mit textilen und medizinischen Elektroden gemittelt und beträgt für beide Elektroden 16,3 dB (±0,1 dB).

Elektrodenbewertung in der Elektrokardiographie.

EKG-Aufzeichnungen, durchgeführt mit der PEDOT:PSS-Textilelektrode (in Blau) und einer medizinischen Ag/AgCl-Elektrode (in Rot), (a) von Freiwilligen im Sitzen in Ruhe, (b) während der Bewegung. (c) Prozentsatz der Genauigkeit der Herzschlagerkennung bei verschiedenen Arten von Aktivitäten (Sitzen, Aufstehen, Beinbewegung, Armbewegung, Gehen) mit medizinischen und textilen Elektroden während einer 50-Sekunden-Epoche. (d) EKG-Signalentwicklungen, die mit Textilelektroden bei ständigem Hautkontakt über drei Tage hinweg erhalten wurden. Der Einschub zeigt ein Bild der Haut unter der Elektrode nach 72 Stunden. Die letzten EKG-Signale wurden von wiederverwendeten Textilelektroden erhalten, die einen Monat lang in der Umgebungsluft gelagert wurden.

Die Auswertungen erfolgten zunächst in der Bewegung und dann in Langzeitversuchen. Abb. 3b zeigt aufgezeichnete Signale, die erhalten wurden, während der Freiwillige aufstand und sich bewegte. Bewegung kann einen großen Einfluss auf EKG-Aufzeichnungen haben27 und eine wellige Grundlinie hervorrufen, die die Erfassung des PQRST-Komplexes stören kann. Dies wird in der Aufzeichnung der medizinischen Elektrode (in Rot) deutlich, wo der R-Peak kaum sichtbar ist. Im Gegensatz dazu ist der Einfluss der Bewegung bei den Aufzeichnungen der Textilelektrode (in Blau) deutlich geringer, die einen reichhaltigeren Signalgehalt mit einem gut definierten R-Peak und sogar einer sichtbaren T-Welle (die positive Welle, die dem R-Peak folgt) zeigen. . Wir haben berechnet, dass das Grundrauschen (niedrige Frequenzen) für die medizinische Elektrode um 13,1 dB höher ist. Dadurch schneidet ein Standardalgorithmus zur Berechnung der Herzschlagfrequenz bei Aufzeichnungen der Textilelektrode deutlich besser ab. Bei einem Probanden mit einem durchschnittlichen Herzschlag von 70 Schlägen pro Minute (im Ruhezustand oder bei geringer Aktivität) zeigt Abb. 3c, dass R-Peaks in Aufzeichnungen, die mit den Textilelektroden für eine Reihe verschiedener Bewegungsarten erhalten wurden, genauer erkannt werden.

Die langfristige Signalstabilität wird beurteilt, indem drei Tage lang kontinuierlich zwei Textilelektroden auf der Brust eines Freiwilligen platziert werden. EKG-Aufzeichnungen dieser Elektroden sind in Abb. 3d dargestellt und zeigen, dass die Signale während dieser Aufzeichnungszeit sehr konsistent sind. Die SNR- und R-Peak-Amplitudenentwicklungen sind in Tabelle S1 dargestellt. Trotz der Signalschwankungen von Tag zu Tag, die mit Veränderungen der Hautfeuchtigkeit und Umgebungsgeräuschen zusammenhängen, bleiben Amplitude und Geräuschpegel stabil. Nach 3 Tagen wurde keine Hautreaktion auf die Elektroden beobachtet. Darüber hinaus wurden dieselben Elektroden einen Monat lang in der Umgebungsluft gelagert und dann im gleichen Aufbau für EKG-Aufzeichnungen wiederverwendet. Diese Elektroden konnten immer noch gut definierte PQRST-Komplexe aufzeichnen, was die Langzeitstabilität der textilen PEDOT:PSS/IL-Gelelektroden unterstreicht.

Die hier besprochene Technik ermöglicht die Strukturierung leitender Materialien mit einer nachgewiesenen Auflösung von 0,5 mm, einem Wert, der für die meisten geplanten biomedizinischen Anwendungen ausreichend ist. Dazu gehören Anwendungen, die kleine Hautelektroden erfordern, wie etwa die Neugeborenenpflege und die Elektroenzephalographie mit hoher Dichte, bei denen die Strukturgröße mehrere Millimeter überschreitet. Bei dem beschriebenen Musterungsverfahren konnten wir die direkte Musterung mit relativ dicken gestrickten Textilien kombinieren. Wir haben von der Skalierbarkeit dieses Ansatzes profitiert und ihn zeit- und kosteneffizient für dick strukturierte Textilien übernommen. Diese Technik nutzt industriell anerkannte Techniken wie Kontaktdruck und Tiefenmalerei und kann nicht nur bei der Textilherstellung, sondern auch bei der Nachbearbeitung durch die Bearbeitung vorhandener Kleidungsstücke problemlos angewendet werden. PDMS- und PEDOT:PSS-Materialien, die bei der Musterung verwendet werden, sind dank ihrer rheologischen Eigenschaften vollständig mit gestrickten Textilplattformen kompatibel. Die mit Textil integrierte gummiartige PDMS-Schablone bewahrt die mechanische Freiheit ihrer Struktur. Die viskoelastischen Eigenschaften der PEDOT:PSS-Formulierung ermöglichen eine homogene Beschichtung von elastischen und flexiblen Stricktextilien, in unserem Fall Polyester.

Hier wird gezeigt, dass die Kombination aus einer niedrigen Kontaktimpedanz durch die PEDOT:PSS/IL-Gelelektrode und einer anpassungsfähigen Unterstützung durch das Textil die Auswirkungen von Bewegungsartefakten verringert, was den Weg für eine Vielzahl von Anwendungen ebnet, einschließlich der Elektromyographie ( EMG). EMG, das die elektrische Aktivität der Skelettmuskulatur überwacht, erfordert Elektroden, die Signale während der Bewegung aufzeichnen können. Die hohe Toleranz von Textilelektroden gegenüber niederfrequenten Bewegungsartefakten macht sie für diese Anwendung gut geeignet. Schließlich ist die Elektroenzephalographie (EEG) eine weitere naheliegende Anwendung dieser Textilelektroden. EEG-Messungen werden derzeit mit Elektroden durchgeführt, die auf Fässern montiert und dann mit Gel gefüllt werden. Die monolithische Herstellung eines Behälters mit integrierten Elektroden erleichtert die Durchführung dieser Messungen. Solche Messungen laufen derzeit in unserem eigenen Labor. Da Textilelektroden problemlos in Hüte integriert werden können, können sie dazu verwendet werden, EEG-Elektroden für den Träger unsichtbar zu machen. Dadurch kann die Akzeptanz des EEG in Anwendungen außerhalb des Gesundheitswesens erhöht werden, beispielsweise beim Spielen und bei der Überwachung von Müdigkeit.

Bestehende kommerzielle Elektroden werden mit Hydrogelen unterstützt, die als biokompatible Systeme gelten. Allerdings kommt es bei manchen Menschen nach längerem Kontakt zu Hautreaktionen auf solche Gele. Es ist sehr wichtig zu betonen, dass der Hautzustand und die Hautempfindlichkeit von Person zu Person stark variieren. Chemieingenieure streben ständig nach der Entwicklung neuartiger und toleranterer Chemikalien, die für die kutane Elektrophysiologie verwendet werden können. Ionische Flüssigkeitsgele sind vollständig vernetzte Systeme, die einen festen elektrolytischen Kontakt mit der Haut ermöglichen, der in der kutanen Elektrophysiologie erforderlich ist. Im Allgemeinen ist die Toxizität ionisch geladener Systeme hauptsächlich auf das Kation zurückzuführen. Neuartige Formulierungen ionischer Flüssigkeiten mit großen und sperrigen Kationen, die in einer Polymermatrix eingeschlossen sind, bieten stabile und biokompatible Gelsysteme. Der in dieser Arbeit verwendete Prozess kann als Modell für die Integration solcher Systeme mit leitfähigen Textilien dienen. Die Toxizität dieses Materials ist noch nicht vollständig nachgewiesen. In unseren Experimenten haben wir bei elektrophysiologischen Experimenten, die über einen Zeitraum von drei Tagen durchgeführt wurden, keine Hautreizungen beobachtet.

Die hier entwickelte Technik ist generisch und funktioniert mit jedem in wässrigen Medien löslichen Material, vorausgesetzt, dass die Nachbearbeitungstemperaturen (Glühen, Sintern usw.) innerhalb des Bereichs bleiben, den das Textil aushalten kann. Die Möglichkeit, eine zweite Schicht auf dem leitenden Polymer zu strukturieren, ebnet den Weg für die Entwicklung einer Vielzahl von Geräten, einschließlich organischer elektrochemischer Transistoren, die für einfache Logikschaltungen verwendet werden können28 und Textilien mit Signalverarbeitungsfähigkeiten ausstatten. Dazu gehören auch Biosensoren, die in der einfachsten Konfiguration aus einem leitfähigen Polymer und einem redoxenzymhaltigen Gel bestehen. Solche Biosensoren können zum Nachweis von Metaboliten wie Glukose und Laktat im Schweiß29 verwendet werden und so Informationen über den Blutzuckerspiegel und die Muskelermüdung liefern. Zusätzlich zu Anwendungen im Gesundheitswesen (im Sinne einer „intelligenten“ Bandage) werden solche Sensoren den Anwendungsbereich bioelektronischer Textilien auf Bereiche wie Sport und Freizeit erweitern. Schließlich stellt die Integration von Energie- und Kommunikationsmodulen auf Textilien einen wichtigen Schritt in der Weiterentwicklung dieser Technologie dar. Komponenten wie Batterien und Antennen, die aus leitenden Polymeren30 hergestellt werden können, können mit der hier entwickelten Technik auf einfache Weise strukturiert werden.

Zusammenfassend haben wir eine Technik entwickelt, die die einfache Musterung leitfähiger Polymere auf gestrickten Textilien ermöglicht. Bei dieser Technik wird eine PDMS-Schablone verwendet, um die Ausbreitung des Polymers auf Abmessungen von nur 0,5 mm zu beschränken. Auf diese Weise hergestellte und mit einem ionischen Flüssigkeitsgel beschichtete PEDOT:PSS-Elektroden zeigten einen niederohmigen Kontakt mit der Haut. Sie konnten unter klinischen und ambulanten Bedingungen hochwertige Elektrokardiogramme aufzeichnen und die Herzfrequenz genau bestimmen, selbst wenn der Träger in Bewegung war. Darüber hinaus zeigten diese Elektroden eine hohe Langzeitstabilität während der dreitägigen EKG-Aufzeichnung und nach längerer Lagerung bei Umgebungstemperatur ohne besondere Aufbereitung.

Als Textilmaterial wurde 100 % Interlock-Polyestergewebe von VWR International (Spec-Wipe® 7 Wipers) verwendet. Der Kapton (HN100)-Polyimidfilm mit einer Dicke von 125 μm wurde von DuPont bereitgestellt. Das Laserschneiden wurde mit einem Protolaser S (LPKF) durchgeführt, um die Polyimidmaske zu strukturieren. Die PDMS-Formulierung (RTV615, Elastomer- und Härter-Kit) wurde von Momentive Performance Materials gekauft und 18 Sekunden lang bei 550 U/min auf das Polyimid aufgeschleudert. Anschließend wurde der Stoff vorsichtig auf die mit PDMS beschichtete Maske übertragen. Nach 10 Minuten war PDMS vollständig in die Textilstruktur absorbiert, die dann für den ersten Temperschritt 10 Minuten lang bei 100 °C ausgehärtet wurde. Die Polyimidmaske wurde vor der Abscheidung der PEDOT:PSS-Lösung entfernt. Der zweite Härtungsschritt wurde eine Stunde lang bei 110 °C auf den Stoff angewendet. Die leitfähige Polymerformulierung bestand aus 80 ml PEDOT:PSS-Dispersion (CleviosTM PH1000, Heraeus), 20 ml Ethylenglykol (Sigma Aldrich), 40 μl 4-Dodecylbenzolsulfonsäure (Sigma Aldrich) und 1 ml 3-Methacryloxypropyltrimethoxysilan (Sigma). Aldrich). Das ionische Flüssigkeitsgel bestand aus einer Mischung der ionischen Flüssigkeit 1-Ethyl-3-methylimidazolium-ethylsulfat (Sigma-Aldrich), Poly(ethylenglykol)diacrylat und dem Photoinitiator 2-Hydroxy-2-methylpropiophenon im Verhältnis 0,6/ 0,35/0,05. Für die Elektrode in Abb. 2b haben wir das Textil mit 20 μl/cm2 ionischer Flüssigkeit vorbeschichtet, dann 25 μl/cm2 ionische Flüssigkeitsgelformulierung hinzugefügt und UV-Licht ausgesetzt (eine UVGL-58-Hand-UV-Lampe, eingestellt auf 365 nm). ), um die Vernetzung einzuleiten.

Alle Freiwilligen gaben eine Einverständniserklärung zur Teilnahme an der Studie ab. Der Schichtwiderstand von PEDOT:PSS auf dem Textil wurde mit einem Vier-Sonden-Aufbau gemessen: Der beschichtete Stoff wurde auf vier äquidistante Kupferelektroden gelegt, eine Konstantstromquelle wurde zwischen den beiden äußeren Sonden angelegt. Zur Berechnung des Schichtwiderstands wurde der Spannungsabfall zwischen zwei Innensonden aufgezeichnet. Die Impedanz wurde in einer 3-Elektroden-Konfiguration (Arbeits- und Gegenelektrode wurden zwei cm voneinander entfernt am Unterarm platziert und die Referenzelektrode wurde 30 cm entfernt am Arm platziert) unter Verwendung von Sensor N-Ag/AgCl-Elektroden medizinischer Qualität (Ambu) gemessen ein gelunterstützter Bereich mit einem Durchmesser von 0,95 cm als Referenz- und Gegenelektroden, wie zuvor von unserer Gruppe24 beschrieben. Die Textilelektrode wurde mit der Sensor-N-Elektrode verglichen und im Abstand von 2 cm platziert. Die Spektren wurden mit einem Autolab-Potentiostat aufgenommen, der mit einem FRA-Modul (Metrohm BV) ausgestattet war und eine Sinusspannung von 0,01 V anlegte. Für die EKG-Aufzeichnungen verwendeten wir TE/K50430-001 medizinische Ag/AgCl-Scheibenelektroden (Technomed Europe) mit einem 2 cm Durchmesser. Während der dreistündigen Evaluierungssitzungen wurden textile und medizinische Elektroden am Handgelenk und am Knöchel eines Freiwilligen angebracht und über EA68- oder EA136-Verstärker mit einem SandsResearch-System verbunden. Die Signale wurden mit der Software LabVIEW (National Instruments) mit einem Butterworth-Filter dritter Ordnung (Durchlassband mit niedriger und hoher Grenzfrequenz von 0,5 Hz bzw. 40 Hz) verarbeitet und gefiltert. Um die Basislinie aus EKG-Signalen zu extrahieren, verwendeten wir einen Wavelet-Ansatz, der einem Tiefpassfilter mit einer Grenzfrequenz von 1,93 Hz entspricht. Die Ergebnisse in Abb. 3c basieren auf den in Abb. 3a, b dargestellten Signalen und drei weiteren Bewegungszuständen, die auf die gleiche Weise verarbeitet wurden. Der Algorithmus zur Berechnung der Herzschlagfrequenz (R-Peak) ist eine Feature-Extraktor-LabVIEW-Software (verfügbar im BioMedical Toolkit von National Instrument) mit internen Filtern zwischen 10 und 25 Hz. Die EKG-Signale in Abb. 3d wurden mit einem tragbaren und drahtlosen RF-ECG2-Erfassungssystem (von GM3 Corporation, internes Durchlassband mit niedrigem und hohem Grenzwert von 0,16 bzw. 100 Hz) aufgezeichnet. Die Elektroden standen 3 Tage lang in ständigem Kontakt mit der Haut. EKG-Daten wurden an drei Tagen alle drei Stunden für 30 Sekunden erfasst.

Zitierweise für diesen Artikel: Takamatsu, S. et al. Direkte Strukturierung organischer Leiter auf gestrickten Textilien für die Langzeit-Elektrokardiographie. Wissenschaft. Rep. 5, 15003; doi: 10.1038/srep15003 (2015).

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Eine teilweise Finanzierung dieser Arbeit erfolgte durch ANR, Region PACA und MicroVitae Technologies. DK war ein internationaler REU-Student der University of Michigan, der vom US National Nanotechnology Infrastructure Network unterstützt wurde.

Takamatsu Seiichi und Lonjaret Thomas haben gleichermaßen zu dieser Arbeit beigetragen.

National Institute of Advanced Industrial Science and Technology, Tsukuba, 305-8564, Japan

Seiichi Takamatsu

Abteilung für Bioelektronik, Ecole Nationale Supérieure des Mines, CMP-EMSE, MOC, Gardanne, 13541, Frankreich

Thomas Lonjaret, Dakota Crisp, George G. Malliaras und Esma Ismailova

MicroVitae Technologies, Meyreuil, 13590, Frankreich

Thomas Lonjaret

Universität Aix Marseille, INS/Inserm, UMR-S 1106, Marseille, 13005, Frankreich

Jean-Michel Badier

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ST und EI entwickelten die Strukturierungstechnik, EI, TL und DC entwickelten die IL-Beschichtung, TL, ST, EI und JMB führten die EKG-Messungen durch, TL und ST führten die EKG-Datenanalyse durch und erstellten die Abbildungen 1 und 3, GGM und EI überwachten die Projekt, ST, TL, EI und GGM haben das Papier geschrieben. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Die Autoren geben an, dass keine konkurrierenden finanziellen Interessen bestehen.

Dieses Werk ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe nichts anderes angegeben ist; Wenn das Material nicht unter der Creative-Commons-Lizenz enthalten ist, müssen Benutzer die Erlaubnis des Lizenzinhabers einholen, um das Material zu reproduzieren. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/

Nachdrucke und Genehmigungen

Takamatsu, S., Lonjaret, T., Crisp, D. et al. Direkte Strukturierung organischer Leiter auf gestrickten Textilien für die Langzeit-Elektrokardiographie. Sci Rep 5, 15003 (2015). https://doi.org/10.1038/srep15003

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Eingegangen: 10. Mai 2015

Angenommen: 11. September 2015

Veröffentlicht: 08. Oktober 2015

DOI: https://doi.org/10.1038/srep15003

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